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樋川 智洋; 津幡 靖宏; 甲斐 健師; 古田 琢哉; 熊谷 友多; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(1), p.74 - 89, 2021/00
被引用回数：2 パーセンタイル：9.83(Chemistry, Multidisciplinary)マイナーアクチノイド分離プロセスの放射線に対する成立性を評価するうえで、抽出溶媒の吸収線量の予測は不可欠である。本論文では、溶媒抽出時に現れるエマルションなどの構造を考慮した吸収線量評価手法を提案する。モンテカルロ法に基づいた放射線輸送コードであるPHITSを活用し、高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド一括回収するプロセスを対象として、抽出溶媒への放射線エネルギー付与シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、アルファ線によるエネルギー付与量はエマルション構造に、ベータ線及びガンマ線については抽出に用いる装置サイズに依存することを示した。さらにこれまでの線量評価では評価されてこなかった透過力の高いガンマ線によるエネルギー付与がマイナーアクチノイドの大量処理を考えるうえで重要になることを示唆した。
樋川 智洋; 村山 琳*; 熊谷 友多; 山下 真一*; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 松村 達郎
UTNL-R-0501, p.24 - 25, 2020/12
東京大学大学院工学系研究科が有するライナック研究施設を利用して平成31年度に得られた成果をまとめたものである。マイナーアクチノイド(MA)の分離プロセスで利用が見込まれるジグリコールアミド抽出剤について、ドデカン及びオクタノール溶液中における放射線分解過程をパルスラジオリシスにより調べた。その結果、アルコールを添加することにより、ジグリコールアミド抽出剤の放射線分解過程は、これまで考えられてきたラジカルカチオンを経由するドデカン単一溶媒中での分解過程とは異なることが示唆された。
鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也*; 佐川 浩*; 松村 達郎
Journal of Nuclear Science and Technology, 54(11), p.1163 - 1167, 2017/11
被引用回数：26 パーセンタイル：93.1(Nuclear Science & Technology)Am(III)とCm(III)との相互分離のための新規抽出剤として、5本の2-エチルヘキシル基を持つADAAM(EH)を開発した。ADAAM(EH)は、Nドナーのソフト性とOドナーのハード性を併せ持った多座配位子で、高硝酸濃度条件下において、Am(III)とCm(III)の分離係数5.5が得られた。さらに、ADAAM(EH)は高い実用性を有しており、ADAAM(EH)を用いて多段向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、非常に良好なAm(III)とCm(III)の分離結果が得られた。
松村 達郎; 竹下 健二*
ACS Symposium Series, 933, p.261 - 273, 2006/07
TPENのピリジル基の結合位置が異なる3種の異性体、t2pen, t3pen, t4penを合成し、これらと脂肪酸の一種であるデカン酸との協同抽出によるAm(III)とEu(III)の分離を試みた。これら3種の異性体は、水溶液中での、水素イオン,金属イオンとの錯形成に関する挙動は非常に似ているが、AmとEuの抽出挙動はまったく異なることが明らかとなった。t2penのみがデカン酸との協同抽出によりAmを抽出可能であり、Euとの分離係数は100であった。他の2種類の異性体は、抽出能力が非常に低くAmとEuの分離は観察されなかった。ピリジル基の窒素ドナーが骨格のN-C-C-N構造に近接しているt2penのみが、Amを分離可能であった。
Mirvaliev, R.*; 渡邉 雅之; 松村 達郎; 館盛 勝一*; 竹下 健二*
Journal of Nuclear Science and Technology, 41(11), p.1122 - 1124, 2004/11
被引用回数：21 パーセンタイル：76.47(Nuclear Science & Technology)高レベル廃棄物の長期放射能毒性の劇的な低減化を目指す分離変換技術の実現には、高レベル廃液からマイナーアクチノイドを分離し、ADS等に供給する分離技術の開発が重要である。しかし、マイナーアクチノイドのうちAm, Cmは溶液中で3価のイオンとなりランタノイドと類似した化学的挙動を取るため相互の分離が困難であることが知られており、各国においてこの分離に適用できる抽出剤の開発が精力的に進められている。N,N,N',N'-tetrakis(2-methylpyridyl)ethylenediamine (TPEN)は、水相中においてAmとランタノイド元素との錯体安定度定数に10
の差があることが報告されており、われわれはこれまでニトロベンゼン系,D2EHPA-オクタノール系において、TPENによるAmのランタノイド元素からの抽出分離を確認してきた。今回、より実用に適した新規協同抽出系であるTPEN・デカン酸-オクタノール系において、Am(III)がLn(III)から選択的に分離されることを見いだし、その分離係数、SF
は最大84を示した。
Wei, Y.*; 星 陽崇*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 内山 軍蔵*
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.761 - 764, 2002/11
われわれは、長寿命マイナーアクチノイドとZr, Moのような核分裂生成物を高レベル廃液から分離するため、用いる有機溶媒が最小量で済み、装置がコンパクトな抽出クロマトグラフィーによる高度な群分離プロセスを研究してきた。本研究では、新しい窒素ドナー配位子である、種々のアルキル基を持つ2,6-bi-(5,6-dialkyl-1,2,4-triazine-3-yl)-pyridine (R-BTP)を合成して、これらの配位子が直径50
mのSiO
-P担体に担持された、シリカを基材とした新しい抽出樹脂を調製して、
AmとLn(III)の硝酸溶液からの吸着について検討した。その結果、吸着挙動がR-BTPのアルキル基に強く依存し、
Bu-BTP/SiO-PとHex-BTP/SiO-Pが、高いAm(III)について、高い吸着性とLn(III)に対する選択性を持つことがわかった。分離係数としては、Am/Ceについて約10
、Am/Eu-Gdについて約10が得られ、これら抽出樹脂を用いた抽出クロマトグラフィーにより、効果的にAm(III)をLn(III)から分離できると期待される。
中村 博文; 木原 義之; 小山 真一; 田中 康介; 勝山 幸三; 曽我 知則; 前田 茂貴; 竹内 正行
no journal, ,
A lot of technologies and basic data of nuclear fuel cycle are necessary for a realization of partitioning and transmutation on the engineering scale. So the Japan Atomic Energy Agency is now promoting a new program that is an irradiation test of minor actinide (MA)-bearing MOX fuel fabricated by using recovered MAs from spent fuel, namely SmART (Small Amount of Reused fuel Test) cycle concept. This concept is to validate MA recycle in fast reactor fuel cycle system included ADS. It is very important to verify the effect of recovered MAs to fabrication process, irradiation and transmutation behaviour. In order to evaluate the transmutation behavior, the irradiation time should be planned through 3 cycles (180 days). According to pre-analysis, Am content was decreased from 5% to 4.6%, and Np and Cm were increased in the case of 3rd row irradiation in Joyo. Each experiment will be performed at JAEA facilities. Through these actual experiments, consistency and optimization of each process condition, handling technique of highly radioactive material and material balance, transmutation and irradiation behavior can be evaluated.
宮崎 康典; 樋川 智洋; 下條 竜夫*; 熊木 文俊*; 足立 純一*; 長坂 将成*
no journal, ,
The separation technology of minor actinide (MA
: Am, Cm) in spent fuel reprocessing has been developed to reduce the volume of radioactive waste and radiotoxicity. The solvent extraction method using N,N,N',N',N'',N''-hexaoctylnitrilotriacetamide (HONTA) is one of the promising extractants for selective extraction of MA from the reprocessing liquid waste. The non-bonded interactions such as solvation, protonation and coordination in the n-dodecane media need to be understood for a suitable MA flowsheet; otherwise, the third phase formation is induced by aggregation with H2O and HNO3. Here, the first investigation of HONTA by transmission mode soft X-ray absorption spectroscopy is presented.
